电子游戏网址app:核量子效应在电荷转移过程中重要作用

记者23日从中国科学技术大学获悉，该校物理学院赵进教授课程组与北京大学李新征教授合作，发现了固分子界面与质子之间的超快电荷转移存在强耦合的量子动力学现象，揭示了核量子效应在电荷转移过程中的重要作用。这项研究结果最近发表在《科学进展》杂志上。

固体分子界面是研究太阳能转换过程最重要的原型系统之一，界面处的光激发载流子动力学是决定太阳能转换效率的决定性因素之一。在典型的太阳能转换过程中，如光催化和光伏，光激发在半导体材料中产生电子-空穴对，然后这些被激发的载流子通过固体分子界面转移到分子中。在许多固体分子界面上，分子之间形成复杂的氢键网络，质子往往在这种氢键网络中转移。因此，固-分子界面上的电荷转移往往伴随着质子的运动。在这个过程中，人们面对的是一个复杂的量子系统，不仅需要了解电子的动态行为，还需要考虑它们与质子的耦合，而在氢键网络中运动的质子，其自身的核量子效应也是不可忽视的，这已经成为这一领域中一个尚未解决的复杂问题。电子游戏网址app

研究人员将第一性原理计算领域的两种前沿计算方法“非绝热分子动力学(non- thermal molecular dynamics, NAMD)”和“路径积分分子动力学(path-integral molecular dynamics, PIMD)”结合起来解决了这一问题。他们使用NAMD方法处理电子动力学部分，并使用基于路径积分理论的环聚合物分子动力学(RPMD)方法处理核量子效应。利用该方案，他们研究了甲醇/二氧化钛界面空穴转移动力学，发现甲醇吸附在二氧化钛表面形成氢键网络时，质子在网络中频繁转移，且这些质子的运动具有明显的量子化。然而，由于质子的量子化运动，吸附的甲醇分子对激发态空穴的捕获能力显著提高，从而提高了光化学反应的效率。

这一成果一方面揭示了氢键网络的形成和核量子效应在固体分子界面电荷超快转移过程中的重要作用，另一方面也有助于通过第一性原理计算研究核量子动力学和电子动力学。耦合提供了新的工具。